Breaking the molecular symmetricity of sulfonimide anions for high-performance lithium metal batteries under extreme cycling conditions

清华大学化学工程系刘凯团队在“Nature Energy”期刊上发表了题为“Breaking the molecular symmetricity of sulfonimide anions for high-performance lithium metal batteries under extreme cycling conditions”的最新论文。本文设计并合成了一系列具有独特氧化性的磺酰亚胺盐，包括双(三氟甲基亚磺酰基)亚胺锂 (LiBSTFSI) 和 (三氟甲基亚磺酰基)(三氟甲基磺酰基)亚胺锂 (LiSTFSI)。通过研究其分子结构与界面化学的相关性，发现不对称的 LiSTFSI 诱导了阴离子电聚合，形成了一个双层结构的正极-电解质界面（CEI），其中内层由 LiF 主导，外层为带负电荷的无机聚合物覆盖。

科学亮点

1.实验首次设计并合成了一系列磺酰亚胺锂盐，包括双（三氟甲基亚磺酰基）亚胺锂（LiBSTFSI）和（三氟甲基亚磺酰基）（三氟甲基磺酰基）亚胺锂（LiSTFSI），这类盐具有独特的氧化性，能够有效改善锂金属电池的界面稳定性。

2.实验通过研究LiSTFSI的分子结构与界面化学的关系，发现其不对称的结构能够诱导阴离子电聚合，形成双层的正极-电解质界面（CEI）。该CEI的内层由LiF主导，外层为带负电的无机聚合物，这种新型结构未曾报道。

3.LiSTFSI衍生的CEI展现出卓越的机械稳定性和加速的Li+脱溶过程，有效提高了锂金属电池在超高倍率和超低温条件下的循环稳定性与动力学性能。

4.实验表明，LiSTFSI衍生的CEI在极端条件下的表现非常优良，在30°C时，工业化软包电池实现了474Wh kg⁻¹的能量密度和5,080W kg⁻¹的功率密度；在-20°C和-40°C下分别实现了382Wh kg⁻¹和321Wh kg⁻¹的能量密度以及3,590W kg⁻¹和1,517W kg⁻¹的功率密度，表现出极高的低温性能。  

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