Angew：PtFe簇自旋选择电子通道实现超快速Li-O2电池电子转移

Angew：PtFe簇自旋选择电子通道实现超快速Li-O2电池电子转移

在Li-O2电池中，三重态O2和单重态Li2O2之间的电子转移与自旋有关，但是这种电子转移与自旋之间的关系仍被忽略。但是，不损失相信息的情况下自旋守恒（spin-conserved）电子转移应该能够实现快速电子转移动力学，而且降低电子转移的能垒。           

有鉴于此，南京大学周豪慎教授、郭少华教授等报道完全暴露的PtFe团簇之间的Fe和Pt原子之间铁磁自旋交换，过滤Fe-Fe位点的自旋守恒电子转移，能够在Li-O2电池中实现自旋选择催化。           

本文要点

1）实验测试与理论计算预测的结果相符，实现了显著促进O2/Li2O2氧化还原反应动力学，因此相比于没有自旋选择性的Fe簇，显著降低决速步骤的弛豫时间（实现多个数量级的变化）。         

2）组装的LOB电池在100mA g-1实现了89.6%的超高能量转换效率，充放电的过电势仅为0.32V。这项工作为O2/Li2O2氧化还原反应的自旋选择机理提供新见解，实现了在原子尺度构筑自旋催化剂。    

参考文献

Yuan Rao, Jiawei Yang, Jiaming Tian, Wenjie Ning, Shaohua Guo, Haoshen Zhou, The Spin-Selective Channels in Fully-Exposed PtFe Clusters Enable Fast Cathodic Kinetics of Li-O2 Battery, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202418893    

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202418893

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