Angew：调节Co单原子配位结构平衡2e ORR的活性和选择性

Angew：调节Co单原子配位结构平衡2e ORR的活性和选择性

电化学2电子氧还原反应（2e- ORR）为制备H2O2提供一种价格优势且环境友好的途径，但是由于存在竞争性的生成H2O的4e- ORR反应，限制了生成H2O2的选择性。因此，如何在低电压下得到高H2O2选择性仍然是个挑战。           

有鉴于此，奥克兰大学Geoffrey I.N. Waterhouse、王子运等基于第一性原理DFT理论计算的结果，发现调控Co单原子的第一配位球能够降低*OOH吸附强度，促进H2O2选择性。               

本文要点

1）通过将Co-N-C催化剂的Co-NxO4-x的第一配位球进行调节，特别是将Co-N替换为Co-O，实现了弱化*OOH吸附强度，促进H2O2选择性。         

2）合成了一系列N掺杂碳作为载体的Co-NxO4-x活性位点，能够研究2e- ORR催化活性和选择性之间的平衡。发现反式-Co-N2O2位点具有优异的催化活性和H2O2选择性，能够实现12.86 的H2O2产率，在100h流动相电解的半电池的能量效率达到0.07 molH2O2 gcat-1 J-1。

参考文献

Kai Sun, Ruihu Lu, Yuge Liu, Joshua Webb, Muhammad Hanif, Yufei Zhao, Ziyun Wang, Geoffrey I.N. Waterhouse, Balancing Activity and Selectivity in Two-electron Oxygen Reduction through First Coordination Shell Engineering in Cobalt Single Atom Catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2024   DOI: 10.1002/anie.202416070

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202416070

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