JACS:Cu原子组装体电催化还原CO生成乙酸盐
JACS:Cu原子组装体电催化还原CO生成乙酸盐
电催化反应路径取决于催化剂的本征结构。CO2/CO电催化还原目前成为具有前景的C2+合成方法,但是如何选择性生成单一C2+产物仍然是个巨大挑战。 有鉴于此,中国科学院化学所韩布兴院士、孙晓甫研究员等报道合成了具有合适间距和配位环境的Cu原子组装体,在电催化还原CO制备乙酸盐的反应中实现了优异的性能。
本文要点:
1)这种Cu原子组装体催化剂在电催化还原CO制备乙酸盐的反应中在225 mA cm-2电流密度的乙酸盐法拉第效率达到70.2%,生成乙酸盐的产率达到2.1mmol h-1 cm-2。
2)CO单程转化率达到91%,而且催化剂具有优异的稳定性。通过详细的实验和理论计算研究,验证了原子级的Cu组装体能够优化C-C偶联反应,稳定关键的乙烯酮中间体(*CCO),阻碍*HOCCOH中间体的产生,因此金属Cu催化剂生成乙醇/乙烯的路径变成Cu原子组装体生成乙酸盐的路径。
参考文献
Libing Zhang, Jiaqi Feng, Ruhan Wang, Limin Wu, Xinning Song, Xiangyuan Jin, Xingxing Tan, Shunhan Jia, Xiaodong Ma, Lihong Jing, Qinggong Zhu, Xinchen Kang, Jianling Zhang, Xiaofu Sun*, and Buxing Han*, Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c13197
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c13197
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