Angew：基于理论设计高活性非平面单原子电催化合成H2O2

Angew：基于理论设计高活性非平面单原子电催化合成H2O2

具有非平面结构的单原子催化剂SAC具有调控ORR反应催化活性的独特能力，这是因为不对称配位结构产生额外轨道重排。但是人们对于这种非平面SAC的系统性研究受制于如何构筑非平面结构非常困难，以及精确调控配位结构的困难。           

有鉴于此，天津大学梁骥教授、桑志远、北京航空航天大学郝维昌教授、中国科学院沈阳金属研究所尹利长研究员等报道通过高通量筛选和实验验证进行结合，通过吡咯N原子构筑三重配位非平面SAC位点，实现高活性和选择性2e- ORR电催化。   

本文要点：

1）通过N配体的额外p轨道重排，在催化反应中ppy-MN3催化剂的金属d能带中心和N配体的p能带中心之间的能级差作为一个新描述符（Δԑd-p），能够在传统d能带中心理论的基础上，准确的描述催化活性和电子结构之间的关系。验证发现因为OOH*中间体和界面水分子之间的强氢键作用，ppy-ZnN3具有最好的2e- ORR催化活性（η=0.08 eV）和选择性，而且2e- ORR反应能垒最低。通过实验验证，表明优异的碱性电催化生成H2O2产率（43 mol g-1 h-1）和选择性（92 %）。         

2）这项研究展示了概念性的基于性能导向和精确配位结构导向进行设计非平面SAC用于高效电催化合成H2O2。更加重要的是，完善并且提高了d能带理论的准确性，能够更好的预测非平面结构催化位点的催化剂在各种电催化反应中的应用。 

参考文献

Jingjing Jia, Zhenxin Li, Zhiyuan Sang, Xiaoqing Liu, Wei Peng, Rui Chen, Qiao Jiang, Xia Li, Zhizhen Ren, Weichang Hao, Lichang Yin, Jiachen Liu, Feng Hou, Ji Liang, High-throughput Design of Single-atom Catalysts with Nonplanar and Triple Pyrrole-N Coordination for Highly Efficient H2O2 Electrosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2024    

DOI: 10.1002/anie.202421864

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202421864

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